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(19)中华 人民共和国 国家知识产权局 (12)发明 专利申请 (10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请 号 202111492244.2 (22)申请日 2021.12.08 (71)申请人 北京石油化工学院 地址 102600 北京市大兴区黄 村清源北路 19号 (72)发明人 周晗洁 张祥瑞 张浩文 安孜陟  马普庆 吕家兴 李妍  (74)专利代理 机构 北京凯特来知识产权代理有 限公司 1 1260 代理人 郑立明 李闯 (51)Int.Cl. H01M 10/056(2010.01) H01M 10/0525(2010.01) (54)发明名称 一种有机/无机复合固态电解质膜及其制备 方法 (57)摘要 本发明公开了一种有机/无机复合固态电解 质膜及其制备方法, 该有机/无机复合固态电解 质膜由聚环氧乙烷、 无机固态电解质、 锂盐和有 机溶剂制成, 并且所述聚环氧乙烷、 所述无机固 态电解质、 所述锂盐的质量份之比为: 聚环氧乙 烷55~74份、 无机固态电解质8~37份、 锂盐8~ 18份。 将锂盐、 聚环氧乙烷、 有机溶剂、 无机固态 电解质混合在一起, 并加热搅拌, 混合均匀, 再流 延成膜, 干燥, 从而得到有机/无机复合固态电解 质膜; 本发 明综合了无机固态电解质和聚合物固 态电解质的优点, 具有良好的机械性能、 热稳定 性以及柔韧性, 并且固 ‑固界面接触较好, 可降低 与锂负极的界面电阻, 减小界面反应, 提高离子 电导率, 并且增大了电化学窗口, 可应用于固态 二次锂离 子电池。 权利要求书1页 说明书6页 附图2页 CN 114171785 A 2022.03.11 CN 114171785 A 1.一种有机/无机复合固态电解质膜, 其特征在于, 由聚环氧乙烷、 无机固态电解质、 锂 盐和有机溶剂制成, 并且所述聚环氧乙烷、 所述无机固态电解质、 所述锂盐的质量份之比 为: 聚环氧乙烷5 5~74份、 无机固态电解质8~37份、 锂盐8~18份。 2.根据权利要求1所述的有机/无机复合固态电解质膜, 其特征在于, 所述无机固态电 解质为氧离子导体, 并且该氧离子导体的通式为La1‑xSrxGa1‑yMgyO3‑z, 该通式中0.1≤x≤ 0.3、 0.1≤y≤ 0.3、 z=(x+y)/2。 3.根据权利要求1或2所述的有机/无机复合固态电解质膜, 其特征在于, 所述锂盐为 LiTFSI、 LiClO4、 LiPF6、 LiBOB中的至少一种。 4.根据权利要求1或2所述的有机/无机复合固态电解质膜, 其特征在于, 所述有机溶剂 为乙腈、 甲醇、 丙酮中的至少一种。 5.一种有机 /无机复合固态电解质膜的制备 方法, 其特 征在于, 包括以下步骤: 步骤1、 将锂盐、 聚环氧乙烷、 有机溶剂混合在一起, 并加热搅拌, 分散, 使之混合均匀, 从而得到第一溶 液; 步骤2、 将球磨后的无机固态电解质加入到所述第 一溶液中, 并加热搅拌, 分散, 使之混 合均匀, 从而得到第二溶 液; 步骤3、 将所述第二溶液流延成膜, 干燥, 从而得到上述权利要求1至4中任一项所述的 有机/无机复合固态电解质膜; 其中, 所述聚环氧乙烷、 所述无机固态电解质、 所述锂盐的质量份之比为: 聚环氧乙烷 55~74份、 无机固态电解质8~37份、 锂盐8~18份。 6.根据权利要求5所述的有机/无机复合固态电解质膜的制备方法, 其特征在于, 在所 述步骤1中, 搅拌时间为10~12h, 加热温度10~70℃, 所述分散指的是超声处 理0.5~1h 。 7.根据权利要求5所述的有机/无机复合固态电解质膜的制备方法, 其特征在于, 在所 述步骤2中, 搅拌时间为10~ 24h, 加热温度10~70℃, 所述分散指的是超声处 理0.5~2h。 8.根据权利要求5所述的有机/无机复合固态电解质膜的制备方法, 其特征在于, 在所 述步骤3中, 所述干燥是指在10~60℃条件下干燥1~2天, 脱模, 然后在真空10~60℃条件 下干燥10~ 24h。 9.一种固态二次锂离子电池, 其特征在于, 采用了上述权利要求1至4中任一项所述的 有机/无机复合固态电解质膜。 10.根据权利要求9所述的固态二次锂离子电池, 其特征在于, 所述固态二次锂离子电 池的正极材料为磷酸铁锂、 钴酸锂、 锰钴镍三元材料中的至少一种; 所述固态 二次锂离子电 池的负极材 料为金属锂片或石墨。权 利 要 求 书 1/1 页 2 CN 114171785 A 2一种有机/无机复合 固态电解质膜及其制备方 法 技术领域 [0001]本发明涉及锂离子电池材料技术领域, 尤其涉及一种有机/无机复合固态电解质 膜及其制备 方法。 背景技术 [0002]传统的锂离子电池由正极、 负极、 有机液体电解质和隔膜组成, 但是有机液态电解 质易燃、 易泄露、 易挥发, 所以存在较大的安全隐患, 特别是在电动汽车等大规模储能应用 中安全隐患更大。 用固态电解质代替有机液态电解质可以缓解传统的锂离子电池的安全性 问题, 而且大多数固态电解质有较宽的电化学窗口, 可以很好的与锂金属负极和高压正极 相匹配。 [0003]无机固态电解质不仅具有较高的离子电导率和锂离子迁移数, 而且具有良好的机 械强度和热稳定性, 因此能够满足理想固态电解质的众多要求。 但是, 无机固态电解质的脆 性和刚性导致固 ‑固界面接触不良, 会降低电池的性能, 难以在固态锂电池中得到充分应 用。 聚合物电解质虽然柔韧性好、 易加工, 但是在室温下离子电导率很低, 这阻碍了聚合物 电解质在全固态锂离 子电池中的发展。 [0004]有鉴于此, 特提出本发明。 发明内容 [0005]本发明的目的是提供了一种有机/无机复合固态电解质膜及其制 备方法, 以解决 现有技术中存在的上述技术问题。 本发明综合了无机固态电解质和聚合物固态电解质的优 点, 具有良好的机械性能、 热稳定性能和柔韧性, 并且固 ‑固界面接触较好, 可降低与锂负极 的界面电阻, 减小界面反应, 提高离子电导率, 并且增大了电化学窗口, 可应用于固态二次 锂离子电池。 [0006]本发明的目的是通过以下技 术方案实现的: [0007]一种有机/无机复合固态电解质膜, 由聚环氧乙烷、 无机固态电解质、 锂盐和有机 溶剂制成, 并且所述聚环氧乙烷、 所述无机固态电解质、 所述锂盐的质量份之比为: 聚环氧 乙烷55~74份、 无机固态电解质8~37份、 锂盐8~18份。 [0008]优选地, 所述无机固态电解质为氧离子导体, 并且该氧离子导体的通式为La1‑ xSrxGa1‑yMgyO3‑z, 该通式中0.1≤x≤ 0.3、 0.1≤y≤ 0.3、 z=(x+y)/2。 [0009]优选地, 所述锂盐为 LiTFSI、 LiClO4、 LiPF6、 LiBOB中的至少一种。 [0010]优选地, 所述有机溶剂为乙腈、 甲醇、 丙酮中的至少一种。 [0011]一种有机 /无机复合固态电解质膜的制备 方法, 包括以下步骤: [0012]步骤1、 将锂盐、 聚环氧乙烷、 有机溶剂混合在一起, 并加热搅拌, 分散, 使之混合均 匀, 从而得到第一溶 液; [0013]步骤2、 将球磨后的无机固态电解质加入到所述第一溶液中, 并加热搅拌, 分散, 使 之混合均匀, 从而得到第二溶 液;说 明 书 1/6 页 3 CN 114171785 A 3

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