(19)国家知识产权局 (12)发明 专利 (10)授权公告 号 (45)授权公告日 (21)申请 号 202211134281.0 (22)申请日 2022.09.19 (65)同一申请的已公布的文献号 申请公布号 CN 115200962 A (43)申请公布日 2022.10.18 (73)专利权人 中国科学院地质与地球物理研究 所 地址 100086 北京市朝阳区北土城西路19 号 (72)发明人 王慧敏　许冰　陈实　 (74)专利代理 机构 北京高文律师事务所 1 1359 专利代理师 潘聪 (51)Int.Cl. G01N 1/28(2006.01) G01N 27/62(2021.01)G01N 1/42(2006.01) G01N 1/44(2006.01) C01B 32/205(2017.01) 审查员 李丽琴 (54)发明名称 一种用于加速器质谱的石墨制样系统及制 样方法 (57)摘要 本发明公开了一种用于加速器质谱的石墨 制样系统及制样方法， 该系统包括二氧化碳制备 单元、 二氧化碳纯化与石墨制备单元、 以及控制 与检测单元； 其中： 二氧化碳制备单元包括第一 样品接口、 二氧化碳捕集器、 载气接口、 第一 真空 电磁阀、 第一机械泵、 第一不锈钢管道、 第一 真空 计、 电磁关断阀、 燃烧装置、 第一石英管、 以及第 一载气气瓶； 二氧化碳纯化与石墨制备单元包括 分子泵、 第二机械泵、 第二 真空电磁阀、 第二不锈 钢管道、 第二真空计、 四通电磁阀、 冷凝冷阱、 冷 却盘管、 还原气接口、 三通电磁阀、 石墨合成反应 器、 压力传感器、 加热系统、 冷却水收集器及帕尔 贴冷却器、 第二石英管、 第二载气气瓶、 还原气 瓶、 以及第二样品接口。 权利要求书3页 说明书10页 附图2页 CN 115200962 B 2022.12.09 CN 115200962 B 1.一种用于加速器质谱的石墨制样系统， 其特征在于， 包括二氧化碳制备单元 （100） 、 二氧化碳纯化与石墨制备 单元 （200） 、 以及控制与检测单 元 （300） ； 其中： 所述二氧化碳制备单元 （100） 包括第一样品接口 （1） 、 二氧化碳捕集器 （2） 、 载气接口 （3） 、 第一真空电磁阀 （4） 、 第一机械泵 （5） 、 第一不锈钢管道 （6） 、 第一真空计 （7） 、 电磁关断 阀 （8） 、 燃烧 装置 （9） 、 第一石英管 （3 0） 、 以及第一载气 气瓶 （31） ； 其中， 所述第一石英管 （30） 用于容纳样品、 以及与所述样品按比例混合的CuO和银丝； 所述第一石英管 （30） 的一端封闭， 另一端经所述电磁关断阀 （8） 连接到所述第一样品接口 （1） 上； 所述第一样 品接口 （1） 设置在所述第一不锈钢管道 （6） 上并与所述第一不锈钢管道 （6） 内部连通； 所述第一不锈钢管道 （6） 的一端经所述载气接口 （3） 与所述第一载气气瓶 （31） 相互连通， 另一端连接到所述二氧化碳捕集器 （2） 上并相互连通； 所述第一机械泵 （5） 经所述第一真空电磁阀 （4） 连接到所述第一不锈钢管道 （6） 上并相互连通； 所述第一真空计 （7） 连接到所述第一不锈钢管道 （6） 上并用于对所述第一不锈钢管道 （6） 内的真空进行测 量； 所述燃烧装置 （9） 用于对 所述第一石英管 （30） 进行加热， 以使 得所述样品在加热之后生 成样品气体， 所述样品气体中含有二氧化碳气体； 其中， 所述第一样品接口 （1） 能够适应性 扩展， 其数量 为1套~12套； 所述二氧化碳纯化与石墨制备单元 （200） 包括分子泵 （10） 、 第二机械泵 （11） 、 第二真空 电磁阀 （12） 、 第二不锈钢管道 （13） 、 第二真空计 （14） 、 四通电磁阀 （15） 、 冷凝冷阱 （16） 、 冷却 盘管 （17） 、 还原气接口 （18） 、 三通电磁阀 （19） 、 石墨合 成反应器 （20） 、 压力传感器 （21） 、 加热 系统 （22） 、 冷却水 收集器及帕尔贴冷却器 （23） 、 第二石英管 （32） 、 第二载气气瓶 （33） 、 还原 气瓶 （34） 、 以及第二样品接口 （24） ； 其中， 所述第二样品接口 （24） 能够适应性扩展， 其数量 为1套~12套； 其中， 所述四通电磁阀 （15） 的第一端 （151） 与所述二氧化碳捕集器 （2） 相互连通并用于 接收所述二氧化碳捕集器 （2） 释放的所述样品气体， 第二端 （152） 与所述第二载气气瓶 （33） 相互连通， 第三端 （153） 经所述第二机械泵 （11） 与所述分子泵 （10） 相互连通， 第四端 （154） 经所述冷却盘管 （17） 与所述三通电磁阀 （19） 相互连通； 所述冷凝 冷阱 （16） 用于对 所述冷却 盘管 （17） 进行冷却降温； 所述三通电磁阀 （19） 的第一端口 （191） 与所述四通电磁阀 （15） 的 第四端 （154） 相互连通， 第二端口 （192） 经所述还原气接口 （18） 与所述还原气瓶 （34） 相互连 通， 第三端口 （193） 与所述第二不锈钢管道 （13） 相互连通； 所述第二机械泵 （11） 还通过所述 第二真空电磁阀 （12） 连接到所述第二不锈钢管道 （13） 上； 所述第二真空计 （14） 连接到所述 第二不锈钢管道 （13） 上并用于对其内的真空进 行测量； 所述第二不锈钢管道 （13） 上还设置 有与所述石墨合成反应器 （20） 相互连通的所述第二样品接口 （24） ； 所述石墨合成反应器 （20） 的第一接口 （201） 与所述第二样品接口 （24） 相互连接， 第二接口 （202） 与所述冷却水收 集器及帕尔贴冷却器 （23） 相互连接， 第三接口 （203） 与所述第二石英管 （32） 相互连接， 第四 接口 （204） 与所述压力传感器 （21） 相互连接； 所述加热系统 （22） 能够套设在所述第二石英 管 （32） 上并进行加热； 所述控制与检测单元 （300） 被设置为接收所述第一真空计 （7） 、 所述第二真空计 （14） 、 以及所述压力传感器 （21） 的实时测量结果； 所述控制与检测单元 （300） 还被设置为对所述 第一真空电磁阀 （4） 、 所述第一机械泵 （5） 、 所述电磁关断阀 （8） 、 所述燃烧装置 （9） 、 所述分 子泵 （10） 、 所述第二机械泵 （11） 、 所述第二真空电磁阀 （12） 、 所述四通电磁阀 （15） 、 所述三权　利　要　求　书 1/3 页 2 CN 115200962 B 2通电磁阀 （19） 、 所述加热系统 （22） 、 以及所述冷却水收集器及帕尔 贴冷却器 （23） 进行在线 控制， 以实现用于加速器质谱碳十四测量的石墨制样； 其中， 在所述控制与检测单元 （300） 的控制下， 所述第一真空电磁阀 （4） 能够进行开通 操作， 所述第一机械泵 （5） 能够进行启动操作， 以便对所述二氧化碳制备单元 （100） 进行抽 真空； 其中， 在所述二氧化碳制备单元 （100） 达到预定真空度时， 所述控制与检测单元 （300） 控制所述电磁 关断阀 （8） 打开并启动所述燃烧装置 （9） ， 以便对 所述第一石英管 （30） 进行加 热并生成所述样品气体； 其中， 在生成所述样品气体之后， 所述控制与检测单元 （300） 控制所述载气接口 （3） 打 开， 以将所述样品气体吹扫至所述 二氧化碳捕集器 （2） ； 其中， 在所述控制与检测单元 （300） 的控制 下， 所述第二真空电磁阀 （12） 、 所述四通电 磁阀 （15） 和所述三通电磁阀 （19） 能够进行开通操作， 所述分子泵 （10） 和所述第二机械泵 （11） 能够进行启动操作， 以便对所述 二氧化碳纯化与石墨制备 单元 （200） 进行抽真空； 其中， 在所述二氧化碳纯化与石墨制备单元 （200） 达到预定真空度时， 所述控制与检测 单元 （300） 控制所述四通电磁阀 （15） 的第一端 （151） 打开以接收所述样品气体， 并控制所述 四通电磁阀 （15） 的第二端 （152） 和第四端 （154） 打开以将所述样 品气体在载气的作用下输 送至所述冷却盘管 （17） ； 所述样品气体在所述冷却盘管 （17） 和所述冷凝 冷阱 （16） 的作用下 进行冷冻净化； 其中， 在冷冻净化之后， 所述控制与检测单元 （300） 控制所述三通电磁阀 （19） 和所述还 原气接口 （18） 开启， 以使得冷冻净化后的所述样品气体、 以及还原气体进入所述石墨合成 反应器 （20） ； 其中， 在所述石墨合成反应器 （20） 处， 所述样品气体在所述加热系统 （22） 和所述冷却 水收集器及帕尔贴冷却器 （23） 的作用下， 发生还原反应并在所述第二石英管 （32） 中生 成为 石墨； 所述控制与检测单元 （300） 通过所述压力 传感器 （21） 监测并记录气体的压降， 待压力 稳定时即认 为反应完成， 此时再延 长反应时间10 分钟~30分钟， 以充分反应并在所述第二石 英管 （32） 中获得石墨。 2.一种用于加速器质谱的石墨制 样方法， 其特征在于， 所述方法采用了权利要求1所述 的用于加速器质谱的石墨制样系统， 所述方法包括： 在所述控制与检测单元 （300） 的控制下， 所述第一真空电磁阀 （4） 进行开通操作，